黑碳作為大氣中一種典型的吸光性氣溶膠，對全球和區域氣候都有著(zhù)深遠影響。它可以改變太陽(yáng)輻射平衡，抑制邊界層發(fā)展，沉降到冰雪表面會(huì )降低其反照率，加速冰川融化。但是在計算其輻射強迫時(shí)仍存在很大不確定性，這種不確定性主要來(lái)源于老化過(guò)程對黑碳顆粒物光學(xué)性質(zhì)的改變。而黑碳顆粒物主要來(lái)源于含碳燃料的不完全燃燒。
已有研究表明，新鮮排放的黑碳在被釋放到大氣中后會(huì )通過(guò)碰并、凝結和非均相氧化等過(guò)程與多種來(lái)源的顆粒物、氣態(tài)污染物之間發(fā)生老化作用，表面形成包裹層，導致其在混合態(tài)、形貌、粒徑和化學(xué)組成上發(fā)生變化，從而影響黑碳的物理化學(xué)及光學(xué)性質(zhì)。
為了更好地了解城市大氣中黑碳的性質(zhì)差異及評估吸光性影響因素，中國科學(xué)院地球環(huán)境研究王啟元研究員課題組使用單顆粒黑碳光度計（SP2）、光聲氣溶膠消光儀（PAX）以及在線(xiàn)重金屬分析儀（Xact625）等高時(shí)間分辨率在線(xiàn)儀器對西安市高新站點(diǎn)2020年11月大氣氣溶膠進(jìn)行連續在線(xiàn)監測，并采用PMF與線(xiàn)性回歸結合的方法建立黑碳吸光增強倍數與源的關(guān)聯(lián)。
PMF模型是目前常用的污染物源解析方法，在給出污染源類(lèi)別的同時(shí)，還能得出確切的污染源的貢獻率，近年來(lái)被廣泛應用于污染物源解析研究中。
他們的結果表明：觀(guān)測期間西安黑碳氣溶膠平均濃度2.16 微克 /立方米；PMF源解析出4個(gè)主要來(lái)源，分別為生物質(zhì)燃燒源（38%），燃煤源（29%）、交通運輸源（29%）、揚塵源（4%）；降水后厚包裹黑碳的濃度降幅高達83%，而薄包裹黑碳為39%。作為顆粒粒徑更大的厚包裹黑碳其核的質(zhì)量中值粒徑卻小于薄包裹黑碳顆粒，分別為141 納米和176納米。其次，黑碳核的吸光截面積變化范圍較大，為3.79 - 5.95 平方米/克，且與整體顆粒的吸光截面積具有顯著(zhù)相關(guān)性，相關(guān)系數為0.58（p < 0.01）。
另外，他們還發(fā)現在觀(guān)測期間黑碳的平均吸光增強倍數為1.37±0.11；經(jīng)過(guò)源解析結果表明，二次老化、燃煤、揚塵、生物質(zhì)燃燒和機動(dòng)車(chē)排放對吸光增強倍數的貢獻分別為37%、26%、15%、13% 和 9%。其中二次老化過(guò)程是主要貢獻源。
上述相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《總環(huán)境科學(xué)》（Science of The Total Environment）期刊。
(a) 應用PMF進(jìn)行黑碳質(zhì)量濃度源解析譜圖；(b) 各排放源對總黑碳質(zhì)量濃度的相對貢獻百分比。
(a) 大氣中含黑碳顆粒物和黑碳核的光吸收系數時(shí)間序列；(b) 大氣中含黑碳顆粒物和黑碳核的吸光截面積（MAC）時(shí)間序列；(c) 大氣中含黑碳顆粒物吸光截面積（MAC）相對頻率分布；(d) 黑碳核吸光截面積（MAC）相對頻率分布。圖片均由論文作者提供
論文相關(guān)信息：https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969723016157
